大连理工大学-环境学院
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科技快讯:博士生傅志强揭示了多溴联苯醚(PBDE)被细胞色素P450酶活性中心催化转化为二羟基PBDE及二噁英PBDD的分子机制
2016-09-06 07:59 陈景文 

 多溴联苯醚(PBDEs)是一类典型的溴代阻燃剂,由于其环境持久性、生物蓄积性及生态毒性而受到广泛关注。PBDEs的生物代谢转化主要被细胞色素P450酶催化,产物羟基PBDEs (HO-PBDEs)具有更强的内分泌干扰效应,基因毒性等。体外实验表明,P450酶代谢转化PBDEs还能生成二羟基PBDEs及毒性更强的二噁英类产物,但该酶促反应机理尚不清楚。由于缺乏产物化学标准品以及反应中间物种寿命短等问题,实验方法在探索反应机制时显得力所不及。我院博士生傅志强等基于密度泛函理论(DFT)计算,揭示了P450酶活性中心催化转化PBDEs生成二羟基PBDEs及二噁英的路径及分子机制。结果表明,P450酶通过催化HO-PBDEs的酚羟基摘氢和羟基反弹产生(邻位/对位二羟基PBDEs,反应产物与体外实验观测结果相吻合。此外,研究首次发现只有醚键邻位和间位存在羟基取代的异环diHO-PBDEs才能作为二噁英的前体化合物,通过芳烃双自由基偶联途径生成二噁英。研究结果可潜在用于发展基于反应机制的计算毒理学模型,以预测P450酶催化的外源性物质(如卤代酚类污染物)的代谢转化过程。该结果于近期发表于Environmental Science & Technology (201650(15): 8155-8163). http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.est.6b00524

             


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